催化周报：Science、JACS、Angew、AM、Chem等大合集！

温馨提示：本推文包含21篇文献，预计阅读时间约21min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。

1. J. Am. Chem. Soc.：Co/Fe尖晶石状表面辅助Ba_0.5Sr_0.5Co_0.8Fe_0.2O_3-δ催化析氧反应

在用于催化析氧反应（OER）的钙钛矿中，Ba_0.5Sr_0.5Co_0.8Fe_0.2O_3-δ（BSCF）表现出出色的活性。通过一系列透射电子显微镜（TEM）详细研究BSCF表面的局部结构和化学性质，作者发现合成后的BSCF颗粒表面富含Co/Fe，并且明显呈现为具有较低Co离子价态的尖晶石状结构。TEM分析表明，尽管Co/Fe尖晶石状表面在电化学处理后结构减弱，但仍保留了稳定的Co/Fe离子化学环境。此外，证实在OER发生之前，Co/Fe尖晶石状表面促进了高活性Co（Fe）OOH相的形成，从而增强了BSCF高导电钙钛矿结构的OER电催化性能。这项研究提供了对氧化物催化剂在电化学过程中经历的基本转变的详细理解，并且可以帮助开发具有增强活性的新型氧化物催化剂。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c06268

2. Nat. Commun.：1T-MoS₂电催化剂中单原子Ni(II)活性位点在析氢反应中的动态演化和可逆性

1T-MoS₂和单原子修饰的类似物代表了一类低成本的析氢反应（HER）催化剂。虽然单原子对提高HER效率至关重要，但是它是活性物种还是促进剂仍然含糊不清。在这项工作中，作者明确的鉴定出Ni单原子为1T-MoS₂（Ni@1T-MoS₂）基面中的关键活性位点，从而提高了HER性能。通过原位X射线吸收光谱法捕获了该Ni活性位点在催化条件下的中间结构，其中在碱性条件下观察到可逆的金属Ni物种（Ni⁰），而在酸性条件下Ni保留在其局部结构中。这些见解提供了对Ni@1T-MoS₂ HER电催化剂关键机理的理解，而且从此类原位研究中获得的理解对于开发高效单原子修饰的1T-MoS₂电催化剂是必要的。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c06268

3. ACS Energy Lett.：用于氧电催化的耐酸氧化物

评估材料在操作条件下的稳定性对于电催化剂至关重要，而在此方面进行的研究很少。在这项工作中，作者使用“材料计划”数据，研究了47814种非二元金属氧化物在典型的氧还原/析出反应条件下的水稳定性，并确定了68种可能的酸稳定型氧电催化剂。此外，还构建了“耐酸元素周期表”，以指导寻找用于电催化的新耐酸材料。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c01625

4. Chem：设计Co@C催化剂的双活性位，用于N-杂芳烃超高选择性加氢

理想的非均相金属加氢催化剂是同时具有高活性、选择性和稳定性。在这里，作者报告了一个通用而有效的策略来设计和制造双活性位点Co@C核壳纳米粒子，以促进各种N-杂芳烃的选择性氢化。它可以打破传统金属表面上比例关系的限制，从而提供前所未有的高选择性、活性和稳定性。将动力学分析和DFT计算与多种技术相结合，直接揭示了孔径为0.53 nm的关键多孔碳壳不仅允许H₂扩散到Co位点进行活化，并阻止N-杂芳烃的可及性，而且还可以通过Co位点的氢溢流催化N-杂芳烃的氢化。此外，在Co位点处存在的表面/基底碳表现出高的抗硫中毒和抗氧化能力。这项工作对于指导设计和操作具有成本效益的耐用型氢化催化剂具有重要意义。

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https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.07.023

5. Adv. Funct. Mater.：先进的双功能MnO₂织物空气过滤器，同时催化氧化甲醛和高效去除细颗粒物

最近，使用过渡金属氧化物催化剂或功能性纤维过滤器对室内污染物如挥发性有机化合物（VOC）和细颗粒物（PM_2.5）进行综合处理已引起广泛关注。但是，将VOC氧化催化剂与高性能过滤系统结合使用仍然是一个挑战。在此，提供了将二氧化锰（MnO₂）纳米晶体牢固地结合到聚丙烯（PP）无纺布上的整体解决方案。首次展示了使用中间无机成核膜（包括Al₂O₃、TiO₂和ZnO），通过原子层沉积（ALD），使MnO₂在PP无纺布上的均匀异质成核和生长。进一步研究了不同的ALD薄膜如何影响MnO₂生长的结晶度、形态、表面积和表面氧种类。除了均匀性和完整性外，ZnO薄膜还会生成具有最大可用表面氧含量的MnO₂晶体，从而能够在60分钟内实现99.5％的甲醛催化氧化。同时，金属氧化物过滤器具有出色的PM去除效率（ePM），ePM_2.5和ePM₁₀分别达到90％和98％。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202001488

6. J. Am. Chem. Soc.：胶体量子点作为有机分子三重态激发态反应的光催化剂

三重激发态化学可以实现光氧化还原化学无法实现的反应途径，完成一系列重要的有机转化。该光反应由三重态光敏剂触发，吸收可见光光子，并通过三重态-三重态能量转移（TT-EnT）将能量转移到基底或助催化剂。最常用的三重态光敏剂，金属配合物和有机生色团，已经被证明在一系列的周环反应、键离解和异构化中是有用的，但是它们有一些与其化学和电子结构相关的特性，限制了它们的选择性、能量效率和可持续性。这一观点描述了通过胶体量子点（QDs）解决分子光催化剂在TT-EnT驱动的有机转化中的局限性的方法。这些亚5nm颗粒具有均相催化剂的大催化表面和电子/光学可调性，以及多相催化剂易于分离和表面模板效应。它们的光学和电学性质、小的单重态三重态能量分裂、窄的发射线宽和高的光稳定性增强了它们作为三重态光敏剂的性能。本文描述了这些优点，并结合已发表和正在进行的TT-EnT驱动反应的研究，重点介绍了使用相关新兴材料（尤其是卤化铅钙钛矿量子点和准2D纳米片）作为三重态激发态化学的光催化剂相关的优势和挑战。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c07421

7. ACS Catal.： 胶体合成双金属纳米粒子用于非氧化烷烃脱氢

双金属纳米粒子的精确合成和表征对于理解烷烃脱氢催化反应中的构效关系至关重要。传统的铂合金催化剂合成方法是将两种金属盐浸渍在高比表面积的载体上，然后热还原形成合金，这常常导致合金化不均匀和过量金属氧化物在材料中的相分离。本文利用胶体的方法来合成负载型PtIn和PtGa纳米粒子。负载的胶体纳米粒子显示出相的均匀性，同时消除了过量的In和Ga氧化物，使双金属相和组分在调节乙烷和丙烷脱氢催化剂的反应性、选择性和稳定性方面所起的作用得到确定。实际上，富含促进剂的PtIn₂相显示出乙烷脱氢的最高转化率，这既归因于Pt LIII边缘X射线吸收光谱中观察到的对Pt位的强烈电子扰动，也归因于PtIn₂所采用的CaF₂晶体结构形成时表面的主要几何变化。最后，富含促进剂的胶体纳米粒子比相同成分的初始湿浸渍催化剂更具热稳定性，因为它们消除了结构不均匀的浸渍催化剂上发生的非合金促进剂原子的还原和汽化两种失活途径。

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https://doi.org/10.1021/acscatal.0c01554

8. ACS Catal. : 常压红外光谱探究Pd/Cu（111）单原子合金上的丙烯加氢

用偏振相关反射吸收红外光谱法研究了Pd/Cu（111）单原子合金（SAA）对丙炔（C₃H₄）加氢制丙烯（C₃H₆）的影响。这种方法允许同时监测反应物和气相产物以及反应过程中吸附在表面的物质。并与用无钯铜（111）催化丙烯加氢反应以及氧化铝负载Pd/Cu-SAA催化剂的研究结果进行了比较。丙烯在383 K及以上的温度下产生， 912 cm^–1处出现的红外峰是气相丙烯的独特特征。结果表明，在300k温度下，丙炔在气相丙炔的存在下被吸附在表面，形成了一个di-σ/di-π结构，这与文献报道的150 K超高真空条件下丙烯吸附在Cu（111）上的光谱一致。在温度高于400 K时，2968 cm^–1处的峰值强度显著增加，表明表面存在含碳层。912和3322 cm^–1处的气相峰值变化分别用于计算丙烯的生产速率和丙炔的消耗率。用该反应速率测定了Pd/Cu（111）SAA表面在383k下的转化频率为25.4s^-1。反应并没有因为碳层的存在而受到阻碍，即使是很厚的碳层，用俄歇电子能谱仪只能在表面检测到碳。

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https://doi.org/10.1021/acscatal.0c02475

9. ACS Catal. : 用机器学习模拟引导实验提高钯催化剂对乙炔半加氢的催化选择性

Pd（metal）催化剂活性高、稳定性好，是一种重要的多相加氢催化剂。但其不能用于选择性乙炔加氢：在高H₂压力和100%转化率下，主要产物是乙烷，而不是理想的乙烯。尽管经过几十年的努力，催化剂的结构仍然被未知的PdH_x和具有争议的PdC_x相的原位生成所掩盖。本文结合最近开发的机器学习潜力全局优化、微动力学模拟和催化实验，探究了在氢化反应条件下（例如298K和p（H₂）>0.1atm）下形成的Pd₄H₃相，其中暴露在外的Pd₄H₃（100）开放表面是催化高压下深度加氢产生乙烷的主要原因。这一发现源于Pd–H块体和表面的热力学相图，这些相图是通过随机表面行走（SSW）全局优化和不同表面上氢化的最低能量路径来探索的。在理论预测的指导下，合成了以密排（111）表面为主的大粒径（26nm）钯催化剂，并与商品钯碳催化剂（粒径∼2nm）进行了乙炔选择性加氢试验。结果表明，在100%乙炔转化率和293k条件下，简单的纳米结构工程可显著提高催化剂的选择性16倍，从商用Pd催化剂的4.5%提高到所设计的Pd催化剂的76%，显示了机器学习导向催化剂设计的巨大前景。并提出了进一步提高催化剂选择性的通用准则。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c02158

10. Science : 模块化铱催化脂肪族酰胺和酯的不对称远程C–H硼化反应

位点选择性和立体控制仍然是碳氢键功能化化学的主要挑战，尤其是在线性脂肪族饱和烃骨架中。本文报道了对于脂肪族仲、叔胺和酯，远程C（sp³）–H键g向羰基的高度对映选择性和位置选择性催化羰基化反应。以铱中心、手性单亚磷酸酯配体、非手性脲吡啶受体配体和频那醇硼烷基为模板组装了手性C–H活化催化剂。量子化学计算显示由催化剂组分形成的类似酶的结构空腔，通过多次非共价相互作用与底物结合。证明了对映体富集的g-硼酰羧酸衍生物的合成具有广泛的用途。

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https://doi.org/10.1126/science.abc8320

11. Nat. Commun.：酞菁铁配位诱导电子局域态促进氧还原反应

铁酞菁（FePc）是一种很有前途的氧还原反应（ORR）非贵金属催化剂。遗憾的是，FePc中平面对称的FeN₄对O₂的吸附和活化能力较差，通常表现出不理想的ORR活性。在这里，我们报道了一种轴向Fe-O配位诱导的电子局域化策略，以提高其对O₂的吸附、活化和ORR性能。理论计算表明，Fe-O配位引起O-FeN₄轴向电子局域化，增强O₂的吸附和活化。为了实现这一推测，FePc与氧化碳进行了配位。同步x射线吸收和穆斯堡尔谱验证了FePc和碳之间的铁氧配位。所获得的催化剂具有快速的O₂吸附和活化动力学，其超低塔菲尔斜率为27.5 mV dec^-1，半波电位为0.90 V。这项工作提供了一种新的策略来调节催化位点以获得更好的性能。

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https://doi.org/10.1038/s41467-020-18062-y

12. Adv. Mater.：共轭乙炔聚合物接枝氧化亚铜作为一种有效的Z型异质结用于光电化学还原水

作为光电化学析氢反应（PEC HER）的吸引材料，共轭聚合物（例如共轭乙炔聚合物[CAPs]）仍然表现出较差的PEC性能，原因是光生电子和空穴的严重复合。在此，利用在催化Glaser偶联反应过程中，纳米铜在铜纤维素纸上原位转化为Cu₂O，提出了一种用于PEC还原水的CAPs/Cu₂O Z型异质结构建的一般策略。制备的聚（2,5-二乙炔基噻吩[3,2-b]噻吩）（pDET）/Cu₂O Z型异质结在0.3 V（vs. RHE）时载流子分离效率为16.1%，比在0.1 M Na₂SO₄水溶液中，在AM 1.5G光照（100 mW cm⁻²）条件下，pDET和Cu₂O分别高6.7倍和1.4倍。因此，在0.3 V（vs. RHE）时，pDET/Cu₂O Z型异质结的光电流达到≈520 mA cm⁻²，远高于pDET（≈80 mA cm⁻²）、Cu₂O（≈100 mA cm⁻²）和无助催化剂有机或有机半导体基异质结/同质结光电阴极（1-370 mA cm⁻²）。这项工作促进了聚合物基Z型异质结和高性能有机光电极的设计。

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https://doi.org/10.1002/adma.202002486

13. Adv. Funct. Mater.：自清洁可见光活化光催化膜

膜是最有希望提供更多适用水的方法之一，但膜污染仍然是限制其广泛应用的一个关键问题。耦合光催化和膜分离被认为是减少膜污染的一种有效途径。然而，光催化中常用的材料由于带隙大，限制了低成本光源（如阳光）的使用。原位光催化自清洁膜的例子很少，从过滤系统去除和非原位光照是更常见的。在本研究中，将氮掺杂到TiO₂晶格中制备的可见光活化光催化膜通过原子层沉积法沉积在商用陶瓷膜上。膜分离和有机污染物之间的氧化还原反应和由可见光激活层产生的活性氧之间的协同作用，提供了在太阳原位照射下稳定和可持续的膜运行的可能性。

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https://doi.org/10.1002/adfm.202070230

14. Adv. Funct. Mater.：Cd_0.5Zn_0.5S纳米棒用于可见光驱动的光催化制氢，表观量子效率超过80%

一维半导体纳米材料在多相光催化领域引起了广泛的关注。然而，大多数一维光催化剂的电荷分离差，电荷复合严重。在此，通过将磷（P）原子表面掺杂到1D Cd_0.5Zn_0.5S（CZS）纳米棒中的独特方法，导致电荷分布不平衡和局部内建电场，通过光致发光和瞬态吸收光谱等表征验证了这一点。在可见光下，与原始的CZS相比，CZS-P纳米棒在光催化产H₂活性方面表现出两个数量级的增强。进一步在CZS-P纳米棒的尖端和侧表面构建空间分离的双助催化剂（Pt和PdS），可以显著提高光催化活性，从而在420 nm时产生超过89%的表观量子效率。如此高效的光催化制氢归功于调整内建电场空间电荷分离，同时利用光生电荷的加速还原和氧化反应速率的协同效应。通过形态调控、外加电场和双助催化剂的空间分离来整合空间电荷分离的想法，为合理设计用于太阳能转换的人工光催化剂提供了一条途径。

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https://doi.org/10.1002/adfm.202003731

15. ACS Catal.：原位X射线粉末衍射/拉曼光谱组合研究费托合成中Fe(-Na–S)/α-Al₂O₃催化剂内铁碳化物和碳物种演变

Na-S促进的铁基费托合成（FTS）催化剂能够将H₂/CO气体混合物转化为富含C₂-C₄烯烃的烃类。高于300°C时，碳沉积的Boudouard反应以CO作为反应物与FTS反应竞争。本文通过使用原位X射线粉末衍射（XRPD）/拉曼光谱仪组合，在340°C和10 bar下监测了Fe_xO_y /α-Fe/Fe_xC相和各种形成的碳物质的同时演变。研究了CO渗碳，Na-S促进和未促进的Fe(-Na-S)/α-Al₂O₃催化剂：原位收集XRPD模式中存在的各种铁相通过Rietveld定量相分析（R-QPA）量化；分析在原位拉曼光谱中观察到的D波段和G波段的相对强度、带宽和位置，并与参考碳材料进行比较。发现在FTS过程中，具有C sp³和C sp²链状排列的无定形碳向碳纳米纤维状结构发展。在≥340°C的温度下，Na-S的促进作用和初始CO的渗碳作用导致循环六倍C sp²物种的数量增加。催化剂中存在的初步碳沉积物降低了拉曼能带强度的初始快速增加，而Na–S促进了初始快速增加期后拉曼能带强度的增加。碳物种的演变不受特定的铁碳化物的存在或碳化物向碳化物过渡的影响。Na–S促进在(H₂:)CO还原Fe₃O₄到沉积碳的铁碳化物起到辅助作用。该研究对铁和碳在高温FTS反应中的作用有了进一步的了解。

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https://doi.org/10.1021/acscatal.0c01851

16. ACS Catal.：TiO₂基催化剂上表面羟基催化CH₂O₂(DOM)转化为甲酸盐的容易路径识别

甲醛（HCHO）是许多工业催化反应中的反应物，中间体或产物。因此，揭示多相催化过程中HCHO的完整转化过程对于理解许多HCHO相关反应的机理和设计更有效的催化剂至关重要。作为HCHO转化的两个主要中间体，将CH₂O₂（DOM）转化为甲酸盐是关键步骤之一。此步骤有三种公认的路径，包括DOM的直接解离，DOM与表面O的结合或通过Cannizzaro型反应。本文揭示了TiO₂以及TiO₂负载的贵金属催化剂上DOM和大量的表面OH基团之间的催化反应是DOM转化为的甲酸盐的容易路径。原位漫反射红外傅里叶变换光谱（DRIFTS）结果表明，水蒸气的存在有利于TiO₂上DOM转化为甲酸盐，而TiO₂上贵金属（Ir/Pt）的负载进一步促进了H₂O的活化，从而促进了DOM向甲酸盐的转化。密度泛函理论（DFT）计算表明，HCHO首先消耗桥接的OH基团以形成DOM物种，然后通过DOM与TiO₂表面上的末端OH基团之间的反应生成甲酸盐，而后者在热力学和动力学上均有利。这些结果为HCHO转化提供了更深入的见解，并证明了表面羟基在催化反应中的另一作用。

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https://doi.org/10.1021/acscatal.0c01901

17. J. Am. Chem. Soc.：CdSe量子点上光催化立体选择性[2 + 2]环加成反应的热力学和机理

胶体量子点（QDs）在过去的几十年中显示出了广泛的应用前景，包括单光子发射、体内成像和光催化。最近的实验表明，量子点通过试剂分子在量子点表面上的自组装，对由量子点光催化的烯烃的三重激发态[2 + 2]环加成反应赋予了立体选择性，但这些实验并没有揭示表面结合分子的精确几何结构或它们与表面原子的相互作用。本文用理论力学方法研究了4-乙烯基苯甲酸衍生物在CdSe量子点上的[2+2]环加成反应。利用自旋极化周期密度泛函理论（DFT）和非周期DFT计算，通过对CdSe表面和底物的原子模拟，确定了合成四取代环丁烷产品的合成非对映体选择性的来源，并测定了每一步反应的热力学能，底物之间的分子间相互作用，以及三重态反应路径。计算结果表明，反应选择性来自于在合成前体结构中底物分子在QD表面的分子间相互作用，然后在三重态激发后发生二聚反应，从而产生反应选择性。这些机制也可推广到其它表面结构与CdSe类似的富含金属的QD表面，如InSe或CdTe。本文还讨论了反非对映异构体衍生物的设计原理。

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https://doi.org/10.1021/jacs.0c07130

18. Adv. Mater. ：MoO₃/Ni-NiO复合电催化剂中双功能催化活性结构的顺序电沉积用于选择性析氢和析氧

开发地球资源丰富、高效的电催化剂是进一步发展水电解槽系统的关键。将双功能催化活性中心整合到一个多组分中可能会大大改善全解水性能。本文采用一种新的顺序电沉积方法，制备出耦合了超细Ni和MoO₃-NiO（MoO₃/Ni-NiO）的非晶态NiO纳米片，其含有两种异质结（即Ni-NiO和MoO₃-NiO）。所合成的MoO₃/Ni–NiO复合材料具有优异的电催化性能，在10 mA cm⁻²和100 mA cm⁻²下分别提供62 mV和347 mV的低过电位，用于催化析氢和析氧反应（HER/OER）。此外，MoO₃ / Ni-NiO杂化材料可在1.55 V的低电池电压下进行碱性全解水，达到10 mA cm^-2，并具有出色的催化耐久性，大大优于贵金属催化剂和先前报道的许多材料。实验和理论研究共同表明，生成的Ni–NiO和MoO₃–NiO异质结显着降低了能垒，并充当选择性HER和OER的催化活性中心，从而协同促进了整个水分解过程。这项工作有助于从根本上理解异质结相关的机理，为合理设计和定向构建用于各种催化过程的杂化纳米材料提供指导。

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https://doi.org/10.1002/adma.202003414

19. Chem：用于亲核电氧化的镍基催化剂的活性来源及设计原则

亲核氧化反应（NOR）是一个新兴领域，可代替全解水过程中的析氧反应（OER）。对于β-Ni(OH)₂，NOR是两步单电子反应，包括从晶格羟基到亲电晶格氧的电催化脱氢反应(β-Ni(OH)₂ + OH⁻ = β-Ni(OH)O + H₂O + e⁻)和自发的亲核脱氢反应(β-Ni(OH)O + H_Nu + e⁻_Nu = β-Ni(OH)₂)。基于这一详细的机理，作者提出了NOR电催化剂的设计原则，即通过调节β-Ni(OH)₂的晶格氧配体环境来调节晶格羟基的脱氢电位，从而获得可控的NOR性能。

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https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.07.022

20. Adv. Mater. ：CdS框笼粒子的制备以用于可见光照射下高效光催化产氢

设计先进的半导体光催化剂结构是提高其太阳能化学转换性能的有效途径。空心和框架结构具有比表面积大、电荷转移距离短、光吸收能力强、传质能力强等优点。在此，作者开发了一种简单的两步硫化策略，制备用于光催化产氢的独特的硫化镉框笼粒子。基于Cd的普鲁士蓝类似物（Cd-PBA）立方体首先被转化为Cd-PBA立方-CdS笼状颗粒，然后进一步转化为CdS框笼粒子。得益于新颖的框笼结构，所获得的CdS光催化剂在可见光照射下表现出高活性，产氢速率为13.6 mmol h⁻¹ g⁻¹，与CdS立方体和笼型相比有很大提高。

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https://doi.org/10.1002/adma.202004561

21. Angew. Chem. Int. Ed.：铁催化剂上二氧化碳加氢高选择性制烯烃：锰和钠添加剂之间的微妙协同作用

Mn和Na添加剂提高对Fe催化剂上CO₂加氢制备有价值烯烃的效率已得到广泛的研究，但其对催化性能的影响及其机理仍存在争议。本研究表明，与那些最先进的催化剂相比，具有中等Mn和Na含量的铁基催化剂对CO₂加氢制烯烃具有较高的选择性，同时对CO和CH₄的选择性较低，且空间-时间（space‐time）烯烃产率大大提高。结合动力学评估和准原位表征进一步揭示了由于Fe和Mn的紧密接触，Mn的单独存在抑制了Fe催化剂的活性，而额外的Na的引入介导了Fe-Mn的相互作用并带来了很强的碱性位点。钠和锰之间的这种微妙的协同作用揭示了多种添加剂相互作用的重要性，这将产生一种提高催化活性和选择性的有利策略。

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https://doi.org/10.1002/anie.202009620

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